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今日Nature:空穴助力高效合成氨

添加人:材料人 發布時間:2020-7-16 14:56:56 來源:微信公眾號

氨不僅是最為普遍的化學原料之一,其合成和生產也是化肥工業的關鍵一環。然而,直到哈伯-博施工藝(haber-boschprocess)工業氨合成法發展之后,人們才能利用極端條件克服巨大的氮-氮三鍵鍵能,從而利用大氣中的氮氣合成氨。至此之后,人們發展了許多方法來降低氮-氮三鍵的活化能壘并使氨合成過程更加高效。然而,這些方法成本太高,依然阻礙著新型氨合成方法的發展!境晒喗椤繓|京工業大學的Masaaki Kitano以及Hideo Hosono(共同通訊作者)等人受到氮化物表面氮空穴可以活化氮氣的啟發,開發了一種負載鎳的鑭的氮化物(Ni/LaN),可以實現穩定高效的氨合成。研究人員利用動力學、同位素標記實驗和密度泛函理論計算等手段,確認了在LaN上生成的氮空穴具有較低的形成能,并且可以有效固定和活化氮氣。此外,LaN上負載的鎳金屬可以有效解離氫氣。因此可知,在LaN上催化活化氮氣和氫氣的位點是不一樣;由此雙位點機制可以協同氨合成,并使得這一負載鎳的LaN催化劑展現出遠勝于傳統鈷/鎳基催化劑并與釕基催化劑相當的活性。這一研究成果表明在反應過程中利用空穴位點有助于開發低成本氨合成催化劑。2020年07月15日,相關成果以題為“Vacancy-enabled N2 activation for ammonia synthesis on an Ni-loaded catalyst”的文章在線發表在Nature上。

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